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性通敏,喜豪辯。自《周易》、《道德》、《陰符》家言,以及天文、地理、音律、技擊等無不通曉,尤精於醫。初以諸生貢太學。後棄去,往來吳淞、震澤,專以醫活人。乾隆二十五年(1760年)大学士蒋溥患病,乾隆帝命徐大椿入京醫治,大椿直言蒋之病已不可治。
乾隆三十六年(1771年),奉詔回京,當時大椿已重病在身,由其子徐爔陪同,勉强支撑到京城。第三天,自拟对联:“满山芳草仙人药,一径清风处士坟”。当夜病逝。大椿著書頗多,有《蘭台軌方》、《醫舉源流》、《論傷寒類方》等,都為醫學之籍。他的歌曲有《洄溪道情》三十余首。