碘坑,是由於反應爐堆芯中短壽命中子毒物的累積而導致核反應爐反應性降低。主要原因是主要由135 I的自然衰變產生的同位素135 Xe 。 135 Xe 是已知最強的中子吸收劑。135I也是弱中子吸收劑。當135 Xe 在反應爐的燃料棒中積聚時,它會吸收大量引發核反應的中子,從而顯著降低其反應性

反應爐中135 I 和135 Xe 的存在是控制棒位置改變後引起功率波動的主要原因之一。

作為中子毒物的短壽命裂變產物的積累稱為反應爐中毒氙中毒。穩定或長壽命中子毒物的積累稱為反應爐結渣

裂變產物衰變和消耗

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常見的裂變產物之一135 Te 經歷半衰期為 19 秒的β 衰變變為135 I135 I 本身就是弱中子吸收劑。它以與裂變速率或熱功率成正比的速率在反應爐中積累。 135 I 經歷半衰期為 6.57 小時的 β 衰變為Xe-135。鈾直接裂變產物中135 Xe約占6.3%;大約 95% 的135 Xe 來自135 I 的衰變。

135 Xe 是已知最強大的中子吸收劑熱中子截面為 2.6×10 6 barns, [1]所以它就像一種「毒藥」,可以減緩或停止鏈式反應。這是在曼哈頓計劃建造的最早用於生產的核反應爐中發現的。因此,設計者在設計中採取措施增加了反應爐反應性(每次裂變中產生的能引起下一次核分裂的中子數量) [2]來避免氙-135積累造成的停堆。 135 Xe引起的反應爐中毒現象在車諾比災難中扮演了重要角色。 [3]

通過中子俘獲135 Xe 被轉化(「燃燒」)為136 Xe ,後者實際上[4]穩定並且不會顯著吸收中子。

消耗率與中子通量成正比,中子通量與反應爐功率成正比;以兩倍功率運行的反應爐將具有兩倍的氙-135燃燒率。產生率也與反應爐功率成正比,但由於135 I 的半衰期,這個速度取決於過去幾個小時的平均功率

因此,以恆定功率長期運行的反應爐具有穩定的氙135穩態平衡濃度,但當降低反應爐功率時, 135 Xe 濃度可以增加到足以停堆的程度。此時沒有足夠的中子來抵消135 Xe 對它們的吸收,也沒有核反應產生氙-135,反應爐必須保持停堆狀態 1-2 天,直到足夠多的135 Xe 衰變掉為止。

135 Xe經β-衰變至135 Cs的半衰期為 9.2 小時;中毒的堆芯會在幾個半衰期後自發恢復。停堆大約 3 天后,假設堆芯不含135 Xe也不會在反應性計算中引入誤差。 [5]

反應爐在這種狀態下無法重新啟動,稱為掉入碘坑;這種情況的持續時間稱為中毒中斷碘坑深度

氙-135 振盪

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135 Xe 濃度和中子通量的相互影響可導致周期性的核反應功率波動。在大型反應爐中,不同區域之間的中子通量幾乎互不影響,通量的不均勻性會導致氙振盪即反應爐不同區域的功率以大約 15 小時的周期震盪。中子通量的局部變化導致135 Xe 的燃耗和135 I 的產生, 135 Xe 濃度的減少增加了該區域的反應性,局部功率密度可以改變三倍以上,而反應爐的平均功率基本不變。強負反應性溫度係數可衰減這種振盪,是有利的反應爐設計特徵。 [5]

碘坑的表現

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反應爐關閉後135 Xe 濃度(1)和反應爐反應性(2)的發展。 (直到停機,中子通量φ = 1018 neutrons/m2s 。 )

設計注意事項

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如果有足夠的反應性控制能力,反應爐可以重新啟動,但必須仔細關注氙135燃耗的瞬態過程。當控制棒被抽出,反應爐達到臨界時,中子通量增加許多數量級並且135 Xe 開始吸收中子並轉變為136 Xe,反應爐燃耗了中子毒物。這個過程中反應性會增加,必須逐漸重新插入控制棒,否則反應爐功率會增加。這種瞬態過程的時間常數取決於反應爐設計、過去幾天反應爐的功率水平歷史(因此存在135 Xe 和135 I 濃度)以及新的功率設置。對於從 50% 功率到 100% 功率的典型步進, 135 Xe 濃度下降需要約 3 小時。 [6]

第一次核反應爐135 Xe 中毒發生在 1944 年 9 月 28 日,地點是漢福德場址的 100-B 堆。反應爐 B 是杜邦公司作為曼哈頓計劃的一部分建造的鈽生產反應爐。該反應爐於 1944 年 9 月 27 日啟動,但不久之後功率意外下降,導致 9 月 28 日晚上完全停堆。第二天早上,反應自行重啟。當時為杜邦公司工作的物理學家約翰·阿奇博爾德·惠勒(John Archibald Wheeler) 和恩里科·費米 ( Enrico Fermi ) 能夠確定中子通量的下降和隨後的停堆是由反應爐中135 Xe 的積累引起的。幸運的是,反應爐建有備用燃料通道可以用於提高反應爐的運行功率,從而提高累積的135 Xe 的燃耗率。 [7]

具有大物理尺寸的反應爐,例如RBMK型,堆芯可能產生顯著的氙濃度不均勻性。控制這種非均勻中毒的堆芯,尤其是在低功率下,是一個具有挑戰性的問題。車諾比災難發生在從非均勻中毒狀態恢復4號堆 之後。反應爐功率在準備測試時顯著減少,準備隨後按計劃關閉。就在測試之前,由於低功率下的低燃耗率導致135 Xe 的積累,功率直線下降。操作員撤回了大部分控制棒,試圖恢復功率。操作員不知道的是,這些和其他行為使反應爐處於暴露於中子功率和蒸汽產生反饋迴路的狀態。一個有缺陷的停堆系統隨後導致功率突增,導致 4 號反應爐爆炸和毀壞。

反應爐設計必須考慮碘坑效應。高功率密度導致裂變產物的高生產率並因此導致更高的碘濃度,需要用於補償的核燃料的量和濃度更高。如果沒有這種反應儲備,反應爐關閉將阻止其重新啟動數十小時,直到135 I/ 135 Xe 充分衰變,特別是在用新鮮燃料更換乏燃料(具有高燃耗和累積的核毒物)之前不久。

流體燃料反應爐不會產生氙的不均勻性,因為燃料可以自由混合。此外,熔鹽反應爐實驗表明,在再循環過程中將液體燃料作為液滴噴射通過氣體空間可以使氙氣和氪氣離開燃料鹽。從中子暴露中去除135 Xe 也意味著反應爐將產生更多的長壽命裂變產物135 Cs

參考

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  1. ^ Stacey, Weston M. Nuclear Reactor Physics. Wiley-VCH. 2007: 213. ISBN 978-3-527-40679-1. 
  2. ^ Staff. Hanford Becomes Operational. The Manhattan Project: An Interactive History. U.S. Department of Energy, Office of History and Heritage Resources. [2013-03-12]. (原始內容存檔於October 14, 2010). 
  3. ^ Pfeffer, Jeremy I.; Nir, Shlomo. Modern Physics: An Introductory Text. Imperial College Press. 2000: 421 ff. ISBN 1-86094-250-4. 
  4. ^ Xenon-136 undergoes double beta decay with an extremely long half-life of 2.165×1021 years.
  5. ^ 5.0 5.1 http://www.tpub.com/content/doe/h1019v2/css/h1019v2_63.htm |chapterurl=缺少標題 (幫助). Xenon-135 Oscillations (PDF) 2 of 2. U.S. Department of Energy. January 1993: 39 [2014-08-21]. DOE-HDBK-1019/2-93. (原始內容存檔 (PDF)於2021-12-09). 
  6. ^ Xenon decay transient graph. [2023-02-14]. (原始內容存檔於2011-06-05). 
  7. ^ John Wheeler's Interview (1965). www.manhattanprojectvoices.org. [2019-06-19]. (原始內容存檔於2022-11-30) (英語).