長壽命分裂產物
長壽命分裂產物一般指由核分裂反應產生的、半衰期超過20萬年的放射性物質。[1]這並非精確的科學定義,比如有人把某些半衰期在20年至100年間的分裂產物也稱作長壽命分裂產物。[2]另外的人則主張把這些半衰期在20年-100年間的分裂產物稱作中等壽命分裂產物。[3]
核廢料放射性的來源
編輯核廢料中含有分裂產物,還含有錒系元素,以及中子活化後的放射性元素(又稱為激活產物)。[1]
短壽命分裂產物
編輯項: 單位: |
t½ a |
產額 % |
Q* KeV |
βγ * |
---|---|---|---|---|
155Eu | 4.76 | .0803 | 252 | βγ |
85Kr | 10.76 | .2180 | 687 | βγ |
113mCd | 14.1 | .0008 | 316 | β |
90Sr | 28.9 | 4.505 | 2826 | β |
137Cs | 30.23 | 6.337 | 1176 | βγ |
121mSn | 43.9 | .00005 | 390 | βγ |
151Sm | 90 | .5314 | 77 | β |
剛出堆的用過燃料在短期內具有極強的放射性,這種放射性大多來源於分裂產物中的短壽命分裂產物,比如碘-131(半衰期=8.0197天)和鋇-140(半衰期=12.7523天)。四個月之後,上述兩種核素的強放射性基本消失,取而代之的是鈰-141、鋯-95、鈮-95和鍶-89。兩到三年之後,放射性主要來源於鈰-144、鐠-144、釕-106、銠-106和鉕-147。[1]
當反應爐或者用過燃料發生核洩漏時,只會有部分核素外洩。這種洩漏的同位素特徵和大氣層核爆炸完全不同。[4]
中等壽命分裂產物
編輯用過燃料經過幾年的冷卻之後,大部分放射性源自銫-137和鍶-90。二者在分裂反應中的產額大概都是6%,半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要麽反應產額低,要麽在反應爐中經中子俘獲而被轉變成其他核素(比如釤-151、銪-155和鎘-113m),因此對用過燃料的放射性貢獻不大。在幾年到幾百年的時間裏,用過燃料的放射性基本可以認爲就是銫-137和鍶-90的放射性,可以通過二者指數衰變的疊加來模擬。它們被稱為中等壽命分裂產物。[1][3]
氪-85(半衰期=10.76年)也算是中等壽命分裂產物。但它的情形和銫-137和鍶-90有所不同。氪-85是一種惰性氣體,不會在大氣圈、岩石圈或者水圈富集。因此在現有再處理流程中,氪-85可以直接排放到大氣中。[5]在美國和其他一些國家,用過燃料在再處理之前一般要經過幾十年的冷卻。到了再處理的時候,大部分氪-85已經經衰變而消失。
錒系元素
編輯依衰變鏈分類的錒系元素[6] | 半衰期範圍 | 依分裂產額分類的分裂產物[7] | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|
4n | 4n + 1 | 4n + 2 | 4n + 3 | 4.5–7% | 0.04–1.25% | <0.001% | ||
228Ra | 4~10年 | 155Eu þ | ||||||
244Cm | 241Pu ƒ | 250Cf | 227Ac | 10~29年 | 90Sr | 85Kr | 113mCd þ | |
232U ƒ | 238Pu | 243Cm ƒ | 29~100年 | 137Cs | 151Sm þ | 121mSn | ||
248Bk[8] | 249Cf ƒ | 242mAm ƒ | 100~400年 | ↑中等壽命分裂產物 沒有半衰期為 100年至21萬年 的分裂產物 ↓長壽命分裂產物 | ||||
241Am | 251Cf ƒ[9] | 400~1000年 | ||||||
226Ra | 247Bk | 1000~2000年 | ||||||
240Pu | 229Th | 246Cm | 243Am | 2000~8000年 | ||||
245Cm ƒ | 250Cm | 239Pu ƒ | 8000~3萬年 | |||||
230Th | 231Pa | 3~10萬年 | ||||||
236Np ƒ | 233U ƒ | 234U | 10~30萬年 | 99Tc | 126Sn | |||
248Cm | 242Pu | 30~140萬年 | 135Cs | 79Se | ||||
237Np | 140~700萬年 | 93Zr | 107Pd | |||||
236U | 247Cm ƒ | 700~3000萬年 | 129I | |||||
244Pu | 3000萬~1億年 | 也沒有半衰期超過 2000萬年的分裂產物[10] | ||||||
232Th | 238U | 235U ƒ | 1~150億年 | |||||
當銫-137和鍶-90大部分衰變後,用過燃料的放射性主要來源於錒系元素,最重要的有鈽-239、鈽-240、鎇-241、鎇-243、鋦-245和鋦-246。[1]這些元素可以經再處理回收,用作分裂燃料。分離這些元素後,在1,000-100,000年左右用過燃料的放射性會大大降低。鈽-239可以直接用於現有的熱中子反應爐。量比較小的鎇-241和鈽-242則可以在快中子反應爐中轉化成其他核素。
長壽命分裂產物
編輯100,000年以後,分裂產物將以七種核素爲主,兼有少量鎿-237和鈽-242。[1]這七種核素的半衰期在20萬年到1600萬年之間。主要產物鍀-99、鋯-93和銫-135的產額在6%左右,其衰變能在100-300千電子伏特之間,一部分表現為β放射線,另一部分則以無害的中微子形式釋放。錒系元素以α衰變爲主,衰變能在4-5兆電子伏特。
- 鍀-99是長壽分裂產物中產額較高的,為6%左右。它釋放出低到中等能量的電子,沒有γ放射線。因此只要不攝入體內,對生物不構成太大的風險。但鍀可以被氧化為高鍀酸鹽(TcO4-),溶解度好,被廣泛用於核醫學。[11][12]鍀-99在環境中遷移性比較大。據説已有數以噸計的鍀-99因人類活動進入環境。[13]
- 錫-126衰變能較大,而且是七種長壽分裂產物中唯一能釋放高能γ射綫的核素。但是這種核素產額很低。如果反應爐以鈾-235為燃料,在用過燃料中,每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的5%;如果反應爐以鈾-235(65%)和鈽-239(35%)為燃料,在用過燃料中,每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的20%。錫化學性質比較惰性,不易在環境中遷移,因此對人類健康影響不大。
- 硒-79的產額很低,放射線也很弱。每單位時間硒-79釋放出的能量是鍀-99的0.2%。
- 鋯-93的產額在6%左右,其衰變比鍀-99慢7.5倍,衰變能只是鍀-99的30%。因此起始時用過燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的4%。但其能量貢獻會隨著時間而增加。鋯-93產生極弱的γ放射線,在環境中也相對惰性。
- 銫-135的前體氙-135產額在6%左右,但吸收熱中子的能力很強。因此大部分氙-135嬗變為穩定同位素氙-136,只有少部分衰變為銫-135。假定90%的氙-135發生嬗變,起始時用過燃料中的銫-135釋放的能量只是鍀-99的1%。銫-135是七種長壽分裂產物中唯一一種鹼金屬,具有強電正性。相比之下,主要的中等壽命分裂產物和除鎿之外的錒系元素都是鹼性。銫-135具有揮發性,可以用高溫揮發的辦法分離。[14]
項: 單位: |
t½ Ma |
產額 % |
Q* KeV |
βγ * |
---|---|---|---|---|
99Tc | 0.211 | 6.1385 | 294 | β |
126Sn | 0.230 | 0.1084 | 4050 | βγ |
79Se | 0.295 | 0.0447 | 151 | β |
93Zr | 1.53 | 5.4575 | 91 | βγ |
135Cs | 2.3 | 6.9110 | 269 | β |
107Pd | 6.5 | 1.2499 | 33 | β |
129I | 15.7 | 0.8410 | 194 | βγ |
- 鈀-107的半衰期很長,產額在1%左右。如果以鈽-239為燃料,鈀-107的產率比用鈾-235為燃料時要高。其放射性很弱。起始時用過燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的萬分之一。鈀屬貴金屬,化學性質不活潑。
- 碘-129半衰期在七種長壽分裂產物中最長:1570萬年。它放射性也很弱,起始時用過燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的1%。但放射性碘卻對生物構成重大的核威脅,因爲碘是許多生物必須的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最強,危害也最大。
七種長壽分裂產物的放射性隨時間的變化
編輯如果反應爐以鈾-235為燃料,在用過燃料中,每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的10%;如果反應爐以鈾-235(65%)和鈽-239(35%)為燃料,在用過燃料中,每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的25%。
用過燃料冷卻1000年後,中等壽命分裂產物銫-137和鍶-90的放射性降低到和長壽分裂產物持平的水平。如果錒系元素沒有分離的話,將比中等壽命分裂產物和長壽分裂產物的放射性更強。
用過燃料冷卻100萬年後,鍀-99的放射性將首次低於鋯-93。300萬年後,鋯-93的衰變能將低於碘-129。
因爲鍀-99和碘-129對生物危害較大,但同時有較大的中子反應截面,有人正在考慮用核嬗變的方式將它們轉化為危害較小的核素以除去。[15]
參考資料
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- ^ Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318.
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- ^ 雖然鐳不是錒系元素,但它緊接在錒系元素錒之前,且有半衰期超過4年,可被列入此表中的同位素,因此鐳也被列入其中。
- ^ 此表列出的是熱中子轟擊235U的分裂產額。
- ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248. Nuclear Physics. 1965, 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4.
- ^ 是所有半衰期超過四年的同位素中最重的
- ^ 半衰期遠長於232Th,基本可視為穩定的衰變產物被排除在外,如半衰期8×1015年的113Cd。
- ^ Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711.
- ^ Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls 網際網路檔案館的存檔,存檔日期2012-01-17. S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
- ^ Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130.
- ^ Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization (PDF). osti.gov. [2013-03-19]. (原始內容存檔 (PDF)於2019-07-10).
- ^ Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18]. (原始內容存檔於2016-01-23).